将生物质木质素衍生的酚类化合物转化为增值化学品受到广泛关注。非贵金属Co基催化剂对酚类的加氢反应表现出一定的催化活性。炭材料作为金属纳米颗粒的载体具有很高的潜力。然而,传统炭材料通常含有化学惰性表面和微孔结构,不利于催化过程中的传质。杂原子掺杂炭材料,尤其是氮掺杂炭材料,能immune genes and pathways够有效地改善炭材料的结构和性能,提高金属纳米粒子(NPs)的分散性和稳定性,从而显著提升催化剂的催化性能。本文采用模板法策略,设计和构筑不同的新型Co基氮掺杂炭材料,通过各种表征手段对系列Co基氮掺杂炭材料催化剂的性质和结构进行探究;以木质素衍生的苯酚和丁香酚为模型化合物进行加氢反应研究,探究氮掺杂炭负载Co催化剂在酚类加氢反应中的构效关系;结合密度泛函理论(DFT)计算,进一步揭示苯酚和丁香酚的加氢反应机理。主要研究内容包括:(1)以沸石咪唑骨架材料ZIF-67为前驱体、石墨相氮化碳(g-C_3N_4)为模板剂,构筑了氮掺杂多孔炭材料负载Co纳米颗粒催化剂(Co/NPCN),并用于苯酚选择性加氢制环己醇的反应。结果表明,适量g-C_3N_4的引入减小了Co纳米颗粒的尺寸,提高了Co/NPCN的比表面积和孔容,进一步促进了Co~0的形成。在反应温度为120℃、反应时间为3 h和2 MPa H_2条件下,Co/NPCN催化剂实现了苯酚的完全转化和100%的环己醇选择性。而且,Co/NPCN催化剂在苯酚加氢反应中表现出良好的稳定性和底物可扩展性。此外,反应温度和反应时间对苯酚加氢反应影响显著。DFT计算结果表明,苯酚的平行吸附构型是优先的,有利于苯酚高选择性加氢制环己醇。(2)采用一步热解法,以双氰胺和六水合硝酸钴为前驱体制备不同热解温度的Co/NPC催化剂,用于丁香酚选择性加氢脱氧制丙基环己烷的反应。结果表明,随着热解温度的升高,Co结晶度逐渐提高。当热解温度为900℃时Co/NPC催化性能最佳,在反应温度为300℃、氢压3 MPa、液时空速12 h~(-1)和氢油体积比500:1的条件下,丁香酚的转化率达100%,丙基环己烷的选择性达92.1%。提高热解温度至1000℃时,Co/NPC的金属颗粒发生严重聚集从而导致催化剂活性下降。表明热解温度为900℃时,Co/NPC催化剂表面钴的结晶度更好,Co纳米颗粒分散更加均匀。(3)以三嗪聚合物(PAF-53)作为模板剂,可控制备高比表面积的Co基氮掺杂多孔碳纳米管催化剂Co/NCNT,用于丁香酚选择性加氢脱氧制丙基环己烷的反应。结果表明,Co纳米颗粒被嵌入到掺氮的碳纳米管中。一定质量比的PAF-53与双氰胺的引入,可以减小Co纳米颗粒的尺寸,提高Co/NCNT催化剂的比表面积和孔容,并促进大量疏松多孔的碳纳米管形成。在Co/NCNT-1:4-900催化剂上可以使得丁香酚的转化率达到100%,丙基环己烷的选择性达到98.3%。此外,热解温度会影响Co/NCNT催化剂的结构、性质和催化性能,900℃为较佳热解温度。(4)反应温度和液时空速对Co/NCNT催化剂在丁香酚加氢脱氧反应中的性能产生显著影响。Co/NCNT催化剂对丁香酚加氢脱氧反应的较佳反应条件为:T=300℃,P=3MPa,Elexacaftor体内LHSV=12 h~(-1),H_2/Oil=500;同时考察了催化剂的稳定性,在108小时的连续反应时间内,催化剂对丁香酚的转化率始终保持在100%,丙基环己烷的选择性仅有一定程度降低,表明催化RAD001配制剂整体稳定性良好。(5)DFT计算了丁香酚和部分产物在钴碳氮表面的吸附能。结果表明,丁香酚在Co(111)-CN面上平行吸附能(-3.08 e V)高于其垂直吸附能(-0.57 e V),也高于丁香酚在在Co(111)面上的平行吸附能(-0.76 e V)。表明在钴碳氮表面,丁香酚的平行吸附始终占据主导地位。CN的引入,加强了Co(111)-CN与丁香酚吸附时的相互作用,提高了钴碳氮表面对丁香酚的吸附,同时也揭示了在钴碳氮表面的吸附状态对于丁香酚加氢脱氧具有重要影响。结合实验数据,进一步表明在钴碳氮表面,丁香酚可以在芳环氢化之前选择性裂解C_(aryl)-OCH_3键,之后芳环先饱和加氢、再脱氧制丙基环己烷。