碳基纳米点是一类具有荧光性质的新型碳基纳米材料,因其具有卓越的光学性能、良好的光稳定性和易于表面功能化修饰等优点,现已被广泛的应用于细胞成像、肿瘤治疗、光催化、生物传感等领域。但是,限制碳基纳米点向更多应用领域发展的关键因素在于:1、碳基纳米点的荧光来源不明;2、缺乏合适的纯化手段;3、碳基纳米点的结构不明确。发光来源不明导致在制备特定光谱的碳基纳米点过程中,前驱体选择往往是固定的。不合适的纯化手段又会造成大量产物的损失。而不明确的化学结构也限制了碳基纳米点的功能化修饰Microbial mediated和大规模制备。在本论文中,我们以苯二胺和其衍生物为原料,通过水热法或溶剂热法制备了具有多种荧光发射波长的碳基纳米点。通过解析其化学结构和分析碳基纳米点的荧光行为,我们详细地研究了碳基纳米点的发光机制和形成机理。此外,我们还将制备的碳基纳米点应用于发光二极管制备、多酚检测、细胞成像等领域。本论文主要研究内容概述如下:1、本部分论文利用溶剂热法以1,2-苯二胺为原料,制备了具有黄色荧光发射的碳基纳米点o-pd CDs。随后,通过柱层析法对碳基纳米点进行分离纯化,并利用高效液相质谱(HPLC-MS)、核磁共振波谱(NMR)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)等手段对分离组分进行化学结构解析。最后,我们成功鉴别出两种分子荧光团,2,3-二氨基吩嗪(DAP)和2-氨基-3-羟基吩嗪(AHP),且证实了 DAP是STM2457浓度o-pd CDs荧光的主要来源。另外,我们还分离出两种具有绿色荧光发射性质的组分(G-CD 1和G-CD2)和具有蓝色荧光发射性质的组分(B-CD)。通过对比DAP与o-pd CDs的荧光行为,我们证实了 o-pd CDs的发光机制是分子态,表面态和碳核态发光兼具,且以DAP的分子态发光为主。另外,通过分析o-pd CDs的组成成分,我们推测CDs是DAP分子在溶剂热反应条件下,经过聚集,碳化和塌陷作用下形成的。最后,我们将DAP、G-CD和B-CD与聚乙烯吡咯烷酮(PVP)混合制备了多色发光和白色发光荧光粉,并在此基础上制备了多色发光二极管和显色指数高达87的白色发光二极管(W-LEDs)。而多色发光二极管和W-LEDs在促进创口愈合和皮肤消炎等医疗领域中有重要作用。因此,我们的工作大大拓宽了碳基纳米点在发光二极管工业中的应用,并为以1,2-苯二胺为原料制备碳基纳米www.selleck.cn/products/E7080点提供了可靠的理论基础。2、在第一章关于1,2-苯二胺碳基纳米点发光机制研究的基础上,我们通过溶剂热法以4-氯-1,2-苯二胺为前驱体制备了绝对量子产率高达1 6.67%的红色荧光发射碳基纳米点(R-CDs)。进一步实验证实了在H+的作用下,具有位阻效应的Cl原子可以被轻易脱去,生成5,14-二氢-5,7,12,14-四氮杂并五苯衍生物。基于IFE(Inner filter effect,IFE)效应和静态淬灭机制,设计了用于茶多酚含量检测的荧光传感器。结果显示,R-CDs的荧光淬灭曲线与茶多酚的浓度有良好的线性关系,检测限低至68 ng/mL。最后,基于较高的量子产率和良好的生物相容性,R-CDs被成功应用于HeLa细胞溶酶体的标记。细胞成像实验表明R-CDs的荧光信号与商业溶酶探针Lyso-Tracker Green的荧光信号高度重叠,皮尔森相关系数高达0.91。这表明R-CDs具备代替商业染料应用于细胞溶酶体特异性荧光标记的巨大潜力。3、由于1,3-苯二胺在高量子产率碳基纳米点的制备中的独特优势,所以对它的荧光来源进行了详细地研究。通过柱层析法分离纯化以1,3-苯二胺和盐酸制备的碳基纳米点M-CDs,获得了绝对量子产率高达64.20%的组分M-CD。通过分析M-CD的HPLC-MS、NMR波谱和紫外吸收光谱,证实了 M-CD是由分子荧光团N1,N3-二乙基苯-1,3-二胺和其衍生物组成,即M-CDs为分子态发光。在细胞成像实验中,M-CD对活体或固定HeLa细胞的细胞核均体现出绝佳的靶向性,这是该领域现有研究工作所不具备的。进一步研究和分子对接模型表明,M-CD的细胞核靶向性来自N1,N3-二乙基苯-1,3-二胺基团与DNA双螺旋结构的高稳定性结合。这一结果表明M-CDs在细胞成像领域中具有巨大的潜在应用价值。