掺杂碳点的制备及其在分析检测中的应用

碳点(CDs)具备很多优点,如易于制备、成本低、可调的光致发光、良好的生物相容性和光稳定性,使他们替代了传统的有机荧光染料和半导体量子点,广泛应用于生物成像、光学器件、催化等领域。尽管如此,碳点普遍存在荧光量子产率低、功能单一等缺点,在实际应用中难以超越其它发光材料,因此改善碳点功能成为亟待解决的问题。迄今为止,研究者们提出了表面钝化、表面功能化和杂原子掺杂等不同的策略来改善碳点的发光性能,提高荧光量子产率,增加功能性。本论文通过筛选功能性原料,采用一步水热法制备了三种杂原子单掺杂或共掺杂的新型碳点,探讨了掺杂碳点的荧光性能,并将他们用于芦丁、姜黄素、Ag~+和p H的分析传感中,具体研究的内容如下:第一章:简述了碳点更多的结构、组成、性质、制备、性能的调控方法,以及在分析检测和生物成像方面的应用。第二章:以酚藏红花红和尿素为前驱体,采用一步水热法,制备了发绿光的氮掺杂荧光碳点(N-CDs)。对其结构和光学性能进行了研究,表明N-CDs表面富含官能团,可提供多个活性位点,使其可作为荧光探针特异性识别芦丁。N-CDs的最佳激发和发射位于370 nm和490 nm,通过内滤效应(IFE),芦丁可以强烈猝灭N-CDs的荧光,芦丁浓度在0.25-53.5μΜ的范围内与荧光的猝灭程度呈良好的线性关系,检出限为56 n M,该传感体系被证明具有好的选择性和高的灵敏度,将其应用于实际样品芦丁药片和人体尿液中芦丁的检测,加标回收率为91.9-103.2%,结果表明,构建的传感平台对于实际样品中芦丁的测定具备可行性,有一定的应用潜力。第三章:以酚藏红花红和3-氨基苯硼酸为前驱体制备了氮硼共掺杂碳点(N,B-CDs)。N,B-CDs的最佳激发和发射波长为520 nm和590 nm。长波段的发光将有利于降低光学传感的干扰,提高检测的选择性和灵敏度。基于内滤效应,姜黄素可以猝灭N,B-CDs的荧光,以此建立“turn-off”型姜黄素荧光传感新办法,其线性SCH772984作用范围为1.5-642.8μΜ,检出限为1.34μmol/L(S/N=3),此方法用于实际样品胡椒粉和自来水中姜黄素的检测,加标回收率为95.5-107.0%,表明实际样品的可行性。第四章:以邻苯二胺和硼酸为原料,合成了氮硼共掺杂碳点(N,B-CDs)。N,B-CDs呈球形均匀分散,表面富含多种官能团,使其具有良好的水溶性,且可提供多个活性位点用于识别目标分子。N,B-CDs的最佳激发和发射波长为410 nm和560 nm,表现出激发波长独立性,长波发射和优异的发光稳定性为其作为荧光探针奠定基础。研究表明Ag~+可以有效猝灭N,B-CDs的荧光,在1.7-100μM的浓度范围内可获得良好的线性关系,检测限为0.17μM。将N,B-CDs用于实际样品自来水和晋阳湖水中Ag~+的检测,加标回收率为93.5-105.0%,证实了该传感器在实际应用中的可行性。此外,N,B-CDs对4.0-8.0范围内的p H具有敏感性,且荧光强度的变化与4.0-6.6范围内的postoperative immunosuppressionp H呈良好的线性关系,表明N,B-CDs具有监测细胞内p H波动的潜力。